偏振二次諧波掃描成像系統(tǒng)在二維MoS?多光子激發(fā)與非線性光學研究中的應用

本文引用自華中科技大學韓俊波老師課題組2019年在JPC雜志上發(fā)表的相關文章。本文已經(jīng)經(jīng)過作者同意，進行引用。相關信息如下：

Multiphoton Excitation and Defect-Enhanced Fast Carrier Relaxation in Few-Layered

MoS2 Crystals

DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b00619

J. Phys. Chem. C 2019, 123, 11216?11223

過渡金屬二硫化物（TMD）材料因其在輸運、谷電子學和光學中的顯著特性而受到廣泛關注。得益于層與層之間較弱的范德華力，TMD晶體可以逐層剝離和工程化。二硫化鉬（MoS?）是一種典型的TMD半導體，其能帶位于可見光和近紅外波長附近，為光學和光子器件的應用提供了巨大潛力。

因此對于二硫化鉬進行相關的光學表征，包括PL，Raman，MOKE以及SHG等顯得尤為重要。

在本文中，通過化學氣相沉積（CVD）和機械剝離法分別制備了二硫化鉬（MoS?）片。然后對MoS?片進行了TRS（瞬態(tài)反射測試）與二次諧波（SHG）測量。

TRS測量是在武漢國家強磁場中心使用自制的微光學雙色泵浦-探測裝置進行的。一個鎖模鈦寶石激光器（Mira900，Coherent，76 MHz，130 fs）被用作基本激光源。從基本激光中分出兩個激光分支；一個用于通過二次諧波發(fā)生器產(chǎn)生392納米激光，另一個則用于通過光學參量振蕩器實現(xiàn)從610到695納米的可調(diào)諧激光。785納米激光或392納米激光被用作激發(fā)泵浦光束，而610-695納米激光被用作探測光束。泵浦和探測激光都通過一個100×物鏡（Mitoyo，M Plan NIR HR，數(shù)值孔徑NA = 0.7）聚焦到樣品上。

二次諧波（SHG）測量是在與TRS測量相同的裝置中獲得的，其中使用785納米激光作為基本激發(fā)光，并使用CCD光譜儀記錄二次諧波的光譜。通過步進電機控制的偏振器和半波片來控制激發(fā)激光和生成輸出的偏振。如圖1所示為實驗數(shù)據(jù)。

圖1. 偏振SHG圖

圖2展示了激發(fā)偏振依賴的TRS和SHG。SHG數(shù)據(jù)顯示出標準的6重對稱性圖案，而TRS強度隨著泵浦偏振的變化并沒有明顯變化，這進一步排除了在我們的實驗條件下MoS?片中由二階或三階光學非線性引起的TRS。

圖2. SHG與TRS數(shù)據(jù)圖

圖3a-c展示了二硫化鉬片的光學圖像、原子力顯微鏡（AFM）圖像以及二次諧波（SHG）圖案，從這些圖像中可以觀察到六個不同厚度的位置（標記為P1-P6），其厚度分別約為3.0、3.5、4.4、6.7、10.5和12.9納米（從4到20層，詳情見原文）。SHG圖案也顯示出6重對稱性，這與CVD樣品的結果一致。圖3d展示了該片在P1-P6不同采樣點的拉曼散射光譜。

圖3. 原文中的圖3（Raman與SHG以及AFM等測試）

本文結論：

通過化學氣相沉積（CVD）和機械剝離法分別制備了厚度為3?30納米的二硫化鉬（MoS?）片。利用瞬態(tài)反射技術研究了這些樣品的動態(tài)行為。當使用785納米作為激發(fā)波長時，觀察到了多光子激發(fā)現(xiàn)象。至少觀察到了三種衰減過程，包括缺陷輔助散射、載流子-載流子散射和載流子-聲子散射。對于兩種類型的樣品，時間尺度為300?550飛秒的衰減過程歸因于缺陷輔助散射。而時間尺度為幾皮秒及更長的衰減過程則歸因于載流子-聲子散射。對剝離的MoS?片和CVD片的動力學過程進行比較后發(fā)現(xiàn)，由于剝離表面和晶體的質(zhì)量更高，剝離樣品的總體衰減時間比CVD樣品更長。這些結果有助于我們理解不同厚度和表面質(zhì)量的MoS?片的動態(tài)行為，這對于它們在超快光電器件和光子器件中的應用具有重要意義。

在本文中，SHG測試發(fā)揮了相關的作用。

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