利用卓立漢光偏振二次諧波掃描成像系統(tǒng)探究p偏振光如何提升SHG效率

在前面三期中，我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開(kāi)始，我們開(kāi)始做一些基礎(chǔ)性的討論。

本期是基礎(chǔ)討論的第四期：p偏振光如何在SHG中影響相位匹配條件？

在二次諧波生成（SHG）中，相位匹配條件是指入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過(guò)程中保持相位一致的條件。

p偏振光在SHG中對(duì)相位匹配條件的影響主要通過(guò)以下幾個(gè)方面實(shí)現(xiàn)：

1. 電場(chǎng)方向與納米結(jié)構(gòu)的對(duì)齊

· p偏振光的電場(chǎng)方向：p偏振光的電場(chǎng)分量平行于入射平面，與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致。這種對(duì)齊使得電場(chǎng)能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。

· 局域電場(chǎng)增強(qiáng)：p偏振光能夠更有效地激發(fā)縱向表面等離子體共振（LSPR）模式，導(dǎo)致局域電場(chǎng)的顯著增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有助于滿(mǎn)足相位匹配條件，因?yàn)楦鼜?qiáng)的局域場(chǎng)可以更有效地驅(qū)動(dòng)非線(xiàn)性極化過(guò)程。

2. 相位匹配條件的滿(mǎn)足

· 相位匹配的重要性：在SHG過(guò)程中，相位匹配條件是實(shí)現(xiàn)高效非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程的關(guān)鍵。相位匹配條件要求入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過(guò)程中保持相位一致。如果相位不匹配，部分能量會(huì)以其他形式耗散，導(dǎo)致SHG效率降低。

· p偏振光的優(yōu)勢(shì)：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時(shí)，能夠更好地滿(mǎn)足相位匹配條件。這是因?yàn)閜偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過(guò)程中更容易保持相位一致。這種對(duì)齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。

3. 實(shí)驗(yàn)觀察

· 實(shí)驗(yàn)結(jié)果：在實(shí)驗(yàn)中，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度。例如，在Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)中，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度比s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)SPR模式，從而顯著增強(qiáng)SHG信號(hào)。

· 飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會(huì)轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光（PL），從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯，因?yàn)閟偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度本身較低。

4. 數(shù)值模擬

FDTD模擬：通過(guò)有限差分時(shí)域（FDTD）模擬，可以計(jì)算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場(chǎng)分布和局域場(chǎng)增強(qiáng)因子（fE）。模擬結(jié)果表明，p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場(chǎng)增強(qiáng)，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴(lài)性一致。具體來(lái)說(shuō)，p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場(chǎng)增強(qiáng)，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場(chǎng)增強(qiáng)較弱。

5. 具體機(jī)制

· 電場(chǎng)增強(qiáng)與相位匹配：p偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有助于滿(mǎn)足相位匹配條件，因?yàn)楦鼜?qiáng)的局域場(chǎng)可以更有效地驅(qū)動(dòng)非線(xiàn)性極化過(guò)程。

· 相位匹配條件的優(yōu)化：p偏振光能夠更好地滿(mǎn)足相位匹配條件，因?yàn)槠潆妶?chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過(guò)程中更容易保持相位一致。這種對(duì)齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。

結(jié)論

p偏振光在SHG中通過(guò)增強(qiáng)局域電場(chǎng)和更好地滿(mǎn)足相位匹配條件來(lái)顯著提高SHG效率。p偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有助于滿(mǎn)足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。